Juntos Daneel y Giskard imaginen la ciencia de la «psicohistoria» o leyes de la humanidad, que les permitiría ejecutar la «Ley Cero» en un sentido cuantitativo. Miles de años después, Hari Seldon lo convertiría en una aplicación práctica.
A partir de ese momento, Daneel manipula la galaxia con la ayuda de sus muchos aliados robots. Dors Venabili, la esposa de Hari Seldon, es la única aliada robot humanoide de Daneel que aparece en los libros. Establece el Imperio Galáctico y Gaia para crear una sociedad que no necesite robots. Bajo el disfraz de Eto Demerzel, se convierte en el primer ministro del emperador galáctico Cleón I y Stannell VI.
Cuando Hari Seldon llega por primera vez a Trantor, Daneel, bajo el disfraz de la reportera Chetter Hummin (un juego de palabras «tramposo» y «humano»), convence a Hari de que el Imperio Galáctico está muriendo y que la psicohistoria debe desarrollarse en una ciencia práctica para salvarla. Como Hummin, convence a Seldon de que el primer ministro de Cleon, Eto Demerzel, lo está persiguiendo y que es imperativo que Hari escape e intente hacer práctica la psicohistoria. Presenta a Hari a Dors Venabili, que se convierte en amiga, protectora y futura esposa de Hari. Al final del «Vuelo» de Seldon se revela que Hummin y Demerzel son en realidad la misma persona, y ambos son identidades falsas de Daneel. Demerzel aparece de nuevo en Forward the Foundation, primero como el Primer Ministro mientras discute con Seldon su progreso y el futuro del Imperio. Demerzel finalmente se retira de su puesto y se lo ofrece a Seldon, y desaparece. Más tarde hace una breve aparición en el epílogo, que dice que fue uno de los muchos asistentes al funeral de Hari Seldon.
Daneel aparece una vez más en la Fundación y la Tierra, donde Golan Trevize y Janov Pelorat de la Fundación finalmente encuentran la Tierra radiactiva y la base de Daneel en la Luna, y aprenden sobre sus manipulaciones paternalistas, incluido el asentamiento de Alpha Centauri, la creación de Gaia y la psicohistoria.
Basado en una línea de tiempo independiente, Daneel tenía 19.230 años durante los eventos de Foundation y Earth. Daneel es el personaje Asimov de más larga vida, así como el robot humanoide de más vida en ese universo (siendo el primer robot humanoide creado). Es teóricamente inmortal, porque es un robot. Sin embargo, sus partes necesitan reemplazarse, incluido su cerebro, y finalmente tiene que usar un cerebro biológico, ya que el suyo se vuelve más complejo cada vez que lo reemplaza. Daneel menciona que cuanto más complejos se vuelven sus cerebros, más frágiles son. Al final del libro, tiene la intención de fusionar su cerebro con el de un solariano, ya que ha llegado al punto en el que ya no es posible una actualización. El cerebro original de Daneel había durado 10.000 años, aproximadamente la mitad de su vida. En contraste, su cerebro final, que era miles de veces más avanzado que el primero, mostró signos de apagarse después de solo 600 años.