xmlns= »http://www.rsc.org/schema/rscart38En tant qu’un des hydrures métalliques les plus importants, l’hydrure de béryllium a reçu beaucoup d’attention au cours des dernières décennies, depuis 1978, et est considéré comme un important matériau de stockage d’hydrogène. En réduisant la dimensionnalité de 3 à 2, la monocouche d’hydrure de béryllium est isoélectronique avec le graphène; ainsi, l’existence de sa forme bidimensionnelle (2D) est théoriquement réalisable et expérimentalement attendue. Cependant, on sait peu de choses sur sa forme 2D. Dans ce travail, par une recherche minimale globale avec la méthode d’optimisation de l’essaim de particules via des calculs de théorie fonctionnelle de la densité, nous avons prédit deux nouvelles structures stables pour les feuilles d’hydrure de béryllium, nommées monocouches α–BeH2 et β–BeH2. Les deux structures ont une stabilité thermodynamique plus favorable que la forme carrée plane récemment rapportée (Nanoscale, 2017, 9, 8740), en raison de la formation de liaisons Be–H délocalisées multicentriques. En utilisant la méthode SSAdNDP récemment développée, nous avons révélé que des liaisons Be-H délocalisées à trois centres et deux électrons (3c-2e) se forment dans la monocouche α-BeH2, tandis que pour la monocouche β–BeH2, de nouvelles liaisons délocalisées à quatre centres et deux électrons (4c–2e) sont observées dans le système 2D pour la première fois. Ces liaisons chimiques multicentriques uniques confèrent à la fois α– et β-BeH2 des stabilités structurelles élevées, qui sont confirmées par l’absence de modes imaginaires dans leurs spectres de phonons, les énergies de formation favorables comparables à l’hydrure de béryllium en vrac et en grappe, et la résistance mécanique élevée. Ces résultats indiquent le potentiel de synthèse expérimentale. De plus, α– et β-BeH2 sont tous deux des semi–conducteurs à large bande interdite, dans lesquels l’α-BeH2 a des propriétés mécaniques inhabituelles avec un rapport de poisson négatif de -0,19. S’il était synthétisé, il susciterait un intérêt à la fois pour l’expérience et la théorie, et constituerait un nouveau membre de la famille 2D isoélectronique avec le graphène.